阅读合集:『ALD研究文章』『ALD综述文章』『ALD/MLD基础知识』『非ALD界面改性文章』

【研究重点】

水系锌电池面临温度依赖的界面挑战，而传统人工界面依赖静态钝化，因此在热扰动下失效。

本文报道了一种热响应生物质界面，通过动态界面吸附实现温度自适应锌负极。该界面由明胶和磺化纤维素纳米晶构建，在水系锌电池的工作温度窗口内发生可逆的凝胶-准液态转变。在室温下，氢键网络均匀化Zn²⁺通量并在空间上限制沉积，从而抑制枝晶生长和腐蚀。在高温下，界面切换至动态吸附模式，其中重构的聚合物链暴露亲锌基团，促进Zn(002)择优沉积并抑制析氢和副产物形成。这种热触发切换机制使对称电池在30°C下实现超过2000小时、在60°C下实现730小时的稳定循环。在30°C下，采用V₂O₄正极的全电池在10C倍率下循环2000次后保持初始容量的90.53%。在60°C下，基于I₂的全电池在4C倍率下循环2500次后容量保持率为91.1%，甚至在15C倍率下可维持9600次循环。生命周期评估进一步揭示了相对于传统保护膜的环境影响降低。这项工作建立了新的界面设计范式，为高温稳定电池提供了一条可持续路径。

【研究背景】

水系锌电池因其高体积容量、低氧化还原电位、本征安全性、低成本和环境友好性而成为极具吸引力的下一代储能技术。然而，锌负极的实用化进程长期受制于界面不稳定性，具体表现为不可控的枝晶生长和寄生副反应，导致库仑效率低下和性能快速衰减。尤其值得关注的是，在高温工况下这些问题会急剧恶化——升高的热能使溶剂活性和质子迁移率增加，加速析氢和腐蚀反应，同时在电极-电解液界面放大机械和化学应力，最终导致电池在热扰动下过早失效。这种热稳健性问题对电网级储能和恶劣环境应用尤为关键，然而现有的大多数AZBs界面调控策略均在近环境温度条件下开发和评估，缺乏对宽温域适用性的系统考量。

针对这一挑战，研究者们已尝试了多种策略。电解液工程通过引入非水共溶剂（如离子液体、甲醇、磷酸三甲酯等）可部分抑制副反应，但往往牺牲离子电导率、成本、可持续性甚至安全性。另一方面，电极工程通过构建有效的无机材料或聚合物人工保护层，可以在室温下有效抑制枝晶生长和副反应，维持锌电极界面的结构完整性。然而，这些方法隐含着一个共同假设——界面是静态的。在热扰动下，刚性无机层因热机械失配倾向于开裂，而低温有效的聚合物膜在高温下常遭受过度界面钝化和离子传输迟缓的问题。这些现象表明，静态被动界面设计无法同时满足宽温度范围内机械稳定性、副反应抑制和快速Zn²⁺传输的多重要求，迫切需要一种能够随温度自主调节调控机制的新型界面设计范式。

本文正是在这一背景下，提出了一种热自适应界面调控范式——通过可逆的凝胶-准液态相变，使界面主导稳定机制随温度自主切换。在室温凝胶态下，界面主要作为限制网络均匀化Zn²⁺通量并空间限制枝晶生长；在高温热激活下，界面重构为动态吸附模式，暴露的亲锌基团调控表面化学、引导晶面择优沉积并抑制析氢和副产物生成。这种在限制主导和吸附主导调控之间的自主切换，为解决不同热区间内结构稳健性与锌界面反应活性之间的矛盾需求提供了全新思路。

【图文导读】

图1. 热自适应界面设计策略示意图

图2. SCG@Zn负极的制备与物性表征

图3. SCG界面在室温下的锌沉积调控机制

图4. SCG@Zn在宽温度范围内的电化学性能

图5. SCG界面在高温下的动态调控机制

图6. 全电池性能、生物降解性与环境生命周期评估

【总结】

本研究成功开发了一种由明胶和磺化纤维素纳米晶构成的热响应生物质界面（SCG），通过可逆的凝胶-准液态相变实现了锌负极的温度自适应调控。在室温下，SCG界面的氢键网络均匀化Zn²⁺通量并空间限制沉积，有效抑制枝晶生长和腐蚀；在高温下，明胶三螺旋结构解构为无规卷曲构象，暴露的-NH₂、-COOH和-SO₃H亲锌基团动态吸附于锌表面，引导Zn(002)择优沉积并抑制析氢和副产物生成。这一热触发切换机制使SCG@Zn对称电池在30°C下稳定循环2000小时、在60°C下稳定循环730小时；全电池方面，30°C下SCG@Zn//V₂O₄在10C倍率循环2000次后容量保持率90.53%，60°C下SCG@Zn//I₂在4C倍率循环2500次后保持91.1%，甚至在15C超高速率下实现9600次循环。同时，该SCG界面具备天然可降解性和显著低于传统人工保护膜的环境足迹，为高温稳定水系锌电池提供了一条兼顾电化学性能和可持续性的全新路径。

【文献信息】

Jin Yan, et al. Dynamic Interfacial Adsorption via a Thermoresponsive Biomass Interphase Enables Temperature-Adaptive Zinc Anodes. Angewandte Chemie International Edition, 2026; 0:e6160556. https://doi.org/10.1002/anie.6160556

DOI: 10.1002/anie.6160556

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OCR:IMG:LoglCurrent|(A cm²) SOG@Zn g Zn,(SO,)(OH), 5H,O SCG@Zn 0000 北5E Intensity (a.u.) 450 sCGgZn Z"(ohm) 300 H 2.422mA cm ? 150 0.305mAcm Zn -0.1 0.0 0.1 92 10 20 40 50 60 Voltage (V) 300 600 900 1200 2Theta (degree) Z'(ohm) ® 4.0 o 0Z → G@Zn 0.000 2 mA cm°.2 mAh cma Bare Zn 9 15 0.5mVs 800@Zn -SCG@ -0.14 V 4.8 2.504V Ln (R,) E.=39.46kJ mol Voltage (V) (V) -0.075 -10 -0.15V -0.11V ----------- 5.6- o Voltage (V) --.......- 2.494V -0.150 -20 2.384V 8.4 E_=39.70 kJ mor -0.225 =88.6mV ................! n=158.8mV E,,=41.57 kJ mol -30 # Zn -7.2 .................... SCG@Zn G@Zn -0.300 -40 2.85 3.003.15 3.00 3.15 3.30 00 0.5 1.5 2.0 0.0 0.5 10 1000/T (K) 1.5 2.0 25 Specific capacity (mAh cm²) 227.5 Current (mA) = 450 一 227.5 -SCG@Zn Bare Zn 4.35 m 0.6 0.0 Wee 4.20 Voltage (V) Hd 4.05 3.90 -1.8 7200 Time (s) 14400 21600 300 400 500 600 132.5 300 400 500 600 132.5 Raman shift (cm-) Raman shift (cm-) ￥ Am 1 20 SCG@Zn 18 16 14 aaaaneo 10 12 150μm 0min 15mins 0mins 0mins45mins 5mins 60mins 0min 15mins 30mins Zn 150μm

OCR:IMG:B b Gel state Quasi-liquid state 54.9°C 59.9C 2cm. 30.7℃ 31.1°℃ C10 Cooling G' Tensie stress ? 10 G 50 U Elastic modulus Modulus (Pa) 10 Quasi-liquid Strenght (MPa) Intensity (a.u.) Zn 10° 一 10° G@Zn 10 3 10 101 SCG@Zn L 10° 8888 20 30 60 SCG 1000 40 50 70 Gelatin 20 30 40 50 60 Temperature (C) 2 Theta (degree) f 6 N h G@Zn 28.2.nm Intensity (a.u.) 25um SCG@Zn S S=O -25.2nm 1800 1600 1400 1200 1000 1.0 um Wavenumber (cm) - S2p i N 1s k Zn Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) C-N-OH 91.43 -NH, SCG@Zn 101.303 172 170 168 166 164 392 394 396 398 400 402 404 Binding energy (eV) Binding energy (eV)

OCR:IMG:a 0- 30C b Sm o 0.50 30C 1 SCG82 %) 100 Cuent: 0.5 - 510 主 0.25 0.5 2n 出 1 mAh cm Current (mA cm²) cm°) -20 目 30 3 2D 75 Voltage(V m 0.00 电 -40- E 二 50 D 30 25 30℃ -0.25 SCG@Zn 0 20 -200 mV Coule 2 mA om°,1 mAh em? Bare Zn sC092 Bare Zn 100 200 300 400 500 140 260 420 560 700 -0.50 o 15 30 45 8 Time (s) Cycle number Time (h) 。 0.50 ? 0.50 30 1 mA cm°, 1 mAh cma Bare Zn sCGg2n 30℃ scog2 0.25 0.25 (M) (M) Voltage 0.00 Voltage 0.00 WOn -0.25- 0.25 2 mA.om². 2mAhem² -0.50 o- 250 500 750 1000 1250 1500 1750 2000 -0.50 290 580 870 1180 Time (h) Time (h) → 10 6 0.50- 60 60C .... 8 ： h 0.6 60 Be2 P Be2 0.25 Current 1 3 -scGg2 1 mAh cma 8 Current (mA cm²) A cm°) 20 -10 M) 5 Voltage (V) -.f... 0.0 0.00 0.4 -20 foltage o 口 -0.25 ...... Bare Zh 0.2 -30 G@Z s0G82 0 100 200 300 400 -0.50 0 10 30 40 0.0 10 Time (s) Time (h) Current (mA cm²) 一 0.5 0.50 60 0.6 2mA cm².1mAhcm² 60C SCG2 0.25 0.3 V) Voltage (V) EaO R 0.00- 0.0- lO -0.25 G@Zn -0.3- 5 mA om°.2.5 mAhcm² SCG2h -0.50 o 100 200 300 400 500 000 200 Time (h) Time (h)

OCR:IMG:B 1C b 300 1C 110 280 COCCD 03C 5C cmo 250 100 5C 8C CCCCo M 200 Coulombic effcieney (% 210 cmo como Capacity reten5on: 90.53% 90 CCOCD 140- ccCco 50 8 cOCCO CCCCD 100 2 70 0vpCGzn pecif 50 Current dendly: 10C 0VZ Loedng ~3 mg om 10 40 400 800 1200 1600 Cycle number 2000 Cycle number 0 250 60℃ a D 100 60 Specific capacity (mAhg 200 Curent dendty:4C 91.10% 80.52% 100 -80 0 67.14% osco@zn, 65.36% 0SCG@Z, Cument dendity:15C o Zn/, Loading:2mg cm 60 600 1200 1800 2400 3000 40 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 Cycle number Cycle number ? 28 November2025 1December2025 5December2025 9December2025 11December2025 SCGbiofilm Swelling Gradually degrade Degrade Degrade → 12.6- Particulate matter formation 1E-3 Fossil resource scarcity -3 Freshwater ecotoxicity Freshwater eutrophication 16-3 Global warming 20- 50,4 0 209- 三 kg PM, eq per cm kg oil eq per cm? 站 CTUe eq per cm? 15- kg P eq per cm kg CO, eq per cm? ， 6 Human carcinogenic toxicity Marine eutrophication Ozone formation, Human health Stratospheric ozone depletion Terrestrial ecotoxicity 25.1E-3 -7 .4 1.2.1- 16- 口 车 N9 O 1 CTUh eq per cm 20 kg N eq per cm? kg NOx eq per cm ， kg CFC11 eq per cm² CTUe per cm? 。 00 SCG ZPPO ZFS PVA

OCR:IMG:LoglCurrent|(A cm²) SC0@Zn g Zn,(SO,)(OH) -5H,O SCG@Zn 0c000 RARRA Intensity (a.u.) 450 SCGZn Z"(ohm） 300- 2.422mAcm 150 0.305mA cm Zn 三 -0.1 0.0 0.1 02 20 40 50 Voltage (V) 60 300 600 900 1200 2Theta (degree) Z'(ohm) ® o 0Z → 2 mA cm°.2 mAh cma BareZn 91 GZn 0.000 15 0.5mvs' 800@Zn -SCGZ -0.14 V 4.8 G 2.504V Ln (R,Q) E.=39.46kJmol Voltage (V) (V) -0.075 -10 -0.15V -0.11V -.--.-.---- 5.6 a Voltage (V) i.......... 2.494V -0.150 -20 2.384V 84+ E_-39.70kJ mor -0.225 =88.6mV +................l n=158.8m E,=41.57 kJ mol -30 号 Zn -72 .................... SCG@Zn G@Zn -0.300 -40 2.85 3.003.15 3.00 3.15 3.30 0.0 05 1.5 1000/T(K) 2.0 0.0 0.5 10 1.5 2.0 25 Specific capacity (mAh cm²°) Current (mA) = 4.50 227.5 一 227.5 SCG@Z BareZs 4.35 mu 0.6 F00 iage (v) 420 Voltage (V) PH 4.06 3.0 -1.8 7200 Time (s) 14400 21600 300 400 500 600 132.5 300 400 500 600 132.5 Raman shift (cm-1) Raman shift (cm-) X Am 1 SCG@Zn 10 16 18 34 a.mco 2 10 12 150 μm min 15mins 30mins 0mins45mins 5mins 60mins 0min 15mins 30mins Zn 150ym

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OCR:IMG:Angewandte GDCh Chemie International EditionChe GERMAN CHEMICAL SOCIETY RESEARCH ARTICLE Dynamic Interfacial Adsorption via a Thermoresponsive Biomass Interphase En Temperature-Adaptive Zinc Anodes Yan, Ji Qian M, Jiacheng Li, Xiaowei Lv, Haonan Chang, Yi Zhao, Yu Li, Re LiLi× 公众号·原子层沉积技术 blished: 16 September 2026 | https://doi.org/10.1002/anie.6160556

OCR:IMG:Room temperature Temperatureincreases B BareZn Dendrites Dendrites Dendrites HER HER HER By-products By-products By-products X b w/Inorganic/Polymer UniformZn Interphase Dendrites HER Static state O By-products o8o Restrictioneffect Interphasecrack Poorcontact C w/ThermallyAdaptive UniformZn Biofilm UniformZn Inhibited HER Restrictioneffect Dynamicadsorption p Gelstate Gel/Quasi-liquidState Quasi-liquidState Adaptive Adaptive transition transition 公众号·原子层沉积技术

OCR:IMG:B b Gel state Quasi-liquid state 54.9°℃ 59.9°℃ 2cm. 30.7°℃ 31.1°℃ C10 Cooling p 60 G' Tensie stress ? 10 G 50 I1 Elastic modulus Modulus (Pa) 10 Quasi-liquid Strenght (MPa) Intensity (a.u.) Zn 10° ， 10 G@Zn 10° 一3 10 101 SCG@Zn L 10° 188888888 20 30 60 SCG 1 40 50 70 Gelatin 20 30 40 50 60 Temperature (C) 2 Theta (degree) f 6 N h G@Zn 28.2.nm Intensity (a.u.) 25um SCG@Zn S S=O -25.2nm 1800 1600 1400 1200 1000 1.0 um Wavenumber (cm) 一 S2p i N 18 下 Zn Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) C-N-OH 91.43 -NH, SCG@Zn 号·原子层沉积技术 172 170 168 166 164 392 394 396 398 400 402 4G4 Binding energy (eV) Binding energy (eV)

OCR:IMG:B 30℃ Gel Quasi-liquid 60℃ b 82 C N1S heat Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) -80, Random Zn anode 174 172 170 166 164 Binding energy (eV) 404 402 400 Binding energy (eV) P ? → 6 ZnSO,OHxH,O Intensity (a.u.) SCG afer cyce (60C) Intensity (a.u.) scog2 o@2n SCG C=0 NH louo 1800 1600 1400 1200 1000 h Wavenumber(cm) 一 03 2 Theta (degree) Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) 0.33 Bare Zn SCG@Zn Zn scsg2n Zn(002) 0.2900 0.7562 Zn(002) 0.3400 9.7968 0.0 1.22 1.258 Vol -0.33 1.689 1.716 1 mA om".1 mAh om 02 2.155 , (mmol h om²) 1.mA.cm1.mAh.cm 山 2.621 2.175 2.634 5 1.087 1.554 3.092 3.551 7.6 4.020 4.040 57 0.00 0.75 1.50 225 100 Time (h) 05 1.0 Time (h) 20 25 30 一 Zn 30℃cycle 60°℃cycle SCG Bare Zn Dendrite formation Dendrite growth 学 SO2 Biofilm 常义 Thermallyadaptive 中 [Zn(HO)]² 30°℃cycle 60°℃cycle ZSH SCG@Zn Uniform Smooth and compact deposition deposition

OCR:IMG:Angewandte GDCh Chemie InternationalEditionCh GERMAN CHEMICAL SOCIETY RESEARCHARTICLE Dynamic Interfacial Adsorption via a Thermoresponsive Biomass Interphase En Temperature-Adaptive Zinc Anodes Yan, Ji Qian ×, Jiacheng Li, Xiaowei Ly, Haonan Chang, Yi Zhao, Yu Li, Re LiLi× published:16September2026|https://doi.org/10.1002/anie.616055

OCR:IMG:Room temperature Temperature increases B BareZn Dendrites HER Dendrites Dendrites HER HER By-products By-products O By-products X b w/Inorganic/Polymer UniformZn Interphase Dendrites HER Static state O By-products 8o Restrictioneffect Interphase crack Poorcontact C w/ThermallyAdaptive UniformZn Biofilm UniformZn Inhibited HER Restrictioneffect Dynamicadsorption p Gelstate Gel/Quasi-liquidState Quasi-liquidState Adaptive Adaptive transition transition

OCR:IMG:B 1C b 300 1C 110 280-0 3C 5C 3C a 250 100 Capacity (mAh g) 5C C8C 8C CO 官 200 90 Coulombic effcieney (% 210 omo " oomo Capacity reten5on: 90.53% 140- CCOCD cccco 50 8 CCOCO CCCCD ..o c cap 100 2 70 0vpscGzn pecifi 50 Curent dendty:10C 0VZ Loadng: ~3 mg om° 0 10 40 400 800 1200 1600 Cycle number 2000 Cycle number 。 250 60C ea D 100 200 60 Specific capacity (mAh g 200 100 Curent dendty. 4C 10 91.10% 80.52% 150 100 80 50 6.14% osco@zn, 65.36% 0SCGZ, 0 S Cument dendity:15C oZn, Loading:2 mg cm 60 600 1200 1800 2400 3000 40 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 Cycle number Cycle number ? 28 November2025 1December2025 5December2025 9December2025 11December2025 SCGbiofilm Swelling Gradually degrade Degrade Degrade → 12.- Particulate matter formation 1E-3 Fossil resource scarcity 1-3 Freshwater ecotoxicity Freshwater eutrophication 16-3 Global warming 20 50,4 10 20 40 = kg PM, eq per cm? kg oll eq per cm² CTUe eq per cm 15- kg P eq per cm? kg CO, eq per cm² 宫 10 # Human carcinogenic toxicity Marine eutrophication Ozone formation, Human health Stratospheric ozone depletion Terrestrial ecotoxicity 25.16-3 -2 4 1.2.1E-0 16 = 14 N996 1 CTUh eq per cm kg N eq per cm? kg NOx eq per cm² ， kg CFC11 eq per cm² CTUe per cm? 。 公众号 子层沉积技术 SCG ZPPO ZFS PVA

OCR:IMG:a 0 30℃ b Bm茶 o 0.50 30 %) 100 Cument: 0.5 ” 3510 国 0.25 0.5 1 mAhcma Current (mA cm°) cm°) -20 国 30 3 2D 75 Voltage (V) 0.00 -40- 二 50 D 30 25 30 -0.25 SCGgZn 0 2D -200 mV Coul 2 mA om°,1 mAh em” Bare Zn sC08 BareZ 100 20 300 400 500 ` 140 260 420 560 700 -0.50 e 15 30 45 8 Time (s) Cycle number Time (h) 。 0.50 ? 0.50 30 1 mA em°, 1 mAh cm° Bare Zn scGg2n 30℃ $cG2 0.25 0.25 (V) (M) Vollage 0.00 Voltage 0.00 O 0.25- 0.25 2 mA.cm². 2mAhcm² 0.50 o 250 500 750 1000 1250 1500 1750 2000 -0.50 250 580 870 1180 Time (h) Time (h) → a 6 0.50- 60 60 ·... h 0.6 60 ZBe2 a Be2 0.25 Current 1 3 " -SCGg2 1mAhcma Current (mA cm°) A cm°) -10 ( B888 Voltage(V) -.f... 00 0.00 0.4 -20 口 -30 -0.25- *...*. ....... Bare Zn 02 G@Zn sCG92 100 200 300 400 -0.50 0 10 30 40 0.0 10 Time (s) Time (h) Current (mA cm²) 一 0.50 0.50 60 一 0.6 2mA cm²,1mAh cm² 60C SCGgZ 0.25 0.3 E g Voltage (V) REo 0.00- 0.0- dOn -0.25 sCG GBZh -0.3 5mA om².2.5mAhcm² -0.50 o 100 200 300 400 500 00 700 -0.6 50 100 150 200 Time (h) Time (h)

OCR:IMG:B 30℃ Gel Quasi-liquid 60℃ b 82 C N1S heat Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) -80, Random Znanode 174 172 170 166 164 Binding energy (eV) 404 402 400 396 Binding energy (eV) P ? → 6 SCG afer cjee (60'C) ZnSO,OH,xH,O Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) scog2 og2n SCG C=0 NH louo 1800 1600 1400 1200 1000 8十 60 h Wavenumber (cm) 一 02- 2 Theta (degree) Intensity (a.u.) Intensity (a.u.) 0.33 Bare Zn SCG@Zn 0.00 Zn sc0g2 Zn(002) 0.2900 0.7562 Zn(002) 0.3400 1.222 1.258 0.7966 Vol 0.33 1.689 1.718 1 mA om²1 mAh om 02 2.156 , (mmol h* om°) 120 1 mA.om1 mAh.cm 山 2.621 2.175 2.634 # 5 3.087 3.554 3.082 3.551 7.6 4.020 4.010 (mr 57 0.00 0.75 1.50 225 100 Time (h) 05 10 Time (h) 2.0 25 30 一 Zn 30°℃cycle 60°℃cycle SCG Bare Zn Dendrite formation Dendrite growth 学 SO2 Biofilm 常义 'x Thermally adaptive 中 [Zn（HO) 30°℃cycle 60°℃cycle SCG@Zn 公anc子层积技术 Uniform deposition deposition